Hình A.2 – Sự phụ thuộc của suất đếm được chuẩn hóa vào khoảng cách giữa nguồn và bề mặt đầu dò

Phụ lục B

(quy định)

Phép đo ⁵⁵Fe và ⁶³Ni hoạt độ thấp

B.1. Mở đầu

Phụ lục này đề cập đến hai hạt nhân phóng xạ cơ bản. Hoạt độ của chúng phải được đo theo yêu cầu của cơ quan có thẩm quyền. Sắt – 55 là loại nguồn tia X năng lượng thấp (5,9 keV) và Niken – 63 là loại nguồn thuần beta. Không thể đo trực tiếp được nếu chúng bị trộn lẫn với các hạt nhân phóng xạ khác. Vì vậy cần sử dụng phương pháp chiết hoặc tách hóa học để nâng cao độ chính xác.

Phương pháp đề xuất dưới đây cho phép đo hoạt độ thấp đối với các loại chất thải phóng xạ rắn khác nhau. Việc sử dụng các phòng thí nghiệm khác nhau dùng cùng một phương pháp cho phép so sánh và cải thiện độ chính xác các kết quả đo.

B.2. Xác định sắt – 55

...

...

...

Sắt – 55 có thời gian sống dài (T_1/2 = 2,7 năm)

Sơ đồ phân rã của nó dẫn tới phản ứng bắt electron (E = 232 keV) và phát xạ tia X mềm (E = 5,9 keV)

Hoạt độ của hạt nhân phóng xạ được xác định một cách định lượng nhờ tia X mềm.

B.2.1. Thuốc thử

B.2.1.1. Dung dịch Ni, Co, Ag, Cs đậm đặc (10 g/l).

B.2.1.2. Dung dịch sắt, là chất nền

B.2.1.3. Các axit vô cơ và amoni đậm đặc, ví dụ: axit sunfuric, axit nitric, axit pecloric v.v.

B.2.1.4. Axit nitric, 1 mol/l

...

...

...

B.2.1.6. Bộ trao đổi anion hữu cơ, 1/4, loại 1, DVB 4%, 100 – 200 mesh.

B.2.2. Dụng cụ

B.2.2.1. Dụng cụ thủy tinh phòng thí nghiệm: cốc, buret, pipet v.v.

B.2.2.2. Máy bị đo PH.

B.2.2.3. Thiết bị ly tâm hoặc hệ thống lọc phòng thí nghiệm

B.2.2.4. Phổ kế hấp thụ nguyên tử hoặc cặp phổ kế plasma cảm ứng (ICP).

B.2.2.5. Phổ kế tia X hoặc thiết bị đo nhấp nháy lỏng

B.2.2.6. Phổ kế gamma

B.2.3. Đo sắt – 55

...

...

...

a) Phổ kế tia X

Kỹ thuật này đa phần dùng cho các mẫu có màu sắc hoặc có hoạt độ đủ lớn, cỡ khoảng hơn 100 Bq/l (phương pháp rút gọn)

b) Đếm nhấp nháy lỏng

Tia X hoặc điện tử Auger tác động vào chất nhấp nháy lỏng làm cho nó phát ra photon giống như nguồn phát xạ beta yếu. Kỹ thuật này sử dụng cho mẫu có hoạt độ của sắt cỡ từ 1 Bq/l đến 100 Bq/l và các loại nguồn bức xạ siêu uran phải được phân lập (phương pháp chung). Phương này bao giờ cũng phải được sử dụng khi mẫu chứa Co, Ni, Ag, Cs và triti.

B.2.3.1. Phương pháp rút gọn

Hình B1 đưa ra hướng dẫn sử dụng

Mẫu rắn được hòa tan theo tính chất vật liệu của chúng. Nói chung, sẽ phải sử dụng một thể tích khá lớn các axit vô cơ đậm đặc (B.2.1.3).

Hàm lượng sắt tổng được đo bằng phổ kế hấp thụ nguyên tử hoặc ICP (B.2.2.4). Nồng độ dung dịch sắt khoảng 25 mg/l. Nếu nồng độ sắt thấp hơn giá trị này thì phải bổ sung thêm.

Hiệu suất tách ⁵⁵Fe được xác định qua hàm lượng sắt trước và sau tách. Có thể có sự xâm nhập bẩn phóng xạ trong quá trình tách ⁵⁵Fe và phải kiểm tra sự nhiễm bẩn này bằng phổ kế gamma (B.2.2.6).

...

...

...

Tách kết tủa bằng ly tâm được dùng cho Ni và Co, cả ly tâm và lọc được dùng cho Ag.

Sau đó axit nitric (B.2.1.4) được dùng để hòa tan tủa sắt (III) hydroxit.

Dung dịch axit nitric sau đó được dùng để xác định hiệu suất hóa học (> 95%) và để đo hoạt độ riêng của ⁵⁵Fe bằng phổ kế tia X.

Hình B.1: Phương pháp rút gọn đặc trưng cho tách ⁵⁵Fe

B.2.3.2. Phương pháp chung

Xem hướng dẫn sử dụng trong Hình B.2.

Ban đầu làm giống như phương pháp rút gọn. Kết tủa lần 3 sẽ được hòa tan trong 5,0 mol/l axit clohydric (B.2.1.5) thay cho axit nitric (B.2.1.4) để nhận được phức anion FeCl^4-.

Dung dịch này được thấm vào nhựa trao đổi anion và sau đó nhựa anion được rửa giải bằng axit clohydric 5,0 mol/l.

...

...

...

Hiệu suất tách sắt được đo từ dung dịch này (> 95%) và sau đó dùng phổ kế tia X (xem B.2.2.5) hay thiết bị đo nhấp nháy lỏng. Khi dùng nhấp nháy lỏng thì phải chuẩn thiết bị.

Hình B.2 – Phương pháp chung đặc trưng để tách ⁵⁵Fe

B.3. Xác định niken – 63

Niken là thành phần chủ yếu của hợp kim Inconel (> 50%) và thành phần thứ yếu của thép không gỉ (≈ 10%). Cả hai loại hợp kim đều được sử dụng trong vùng có thông lượng nơtron cao. Vì vậy ⁶³Ni có thể sẽ tồn tại trong tất cả các chất thải hạt nhân.

Niken – 63 có thời gian sống lớn (T_1/2 = 100 năm).

Niken – 63 là nguồn phát xạ beta mềm thuần (E_b = 67 keV) và dùng để định lượng nguyên tố này.

B.3.1. Thuốc thử

...

...

...

B.3.1.2. Dimetyl glyoxim

B.3.1.3. Dung dịch amoni xitrat (20 g/l)

B.3.1.4. Cloroform

B.3.1.5. Axit nitric, đậm đặc và pha loãng

B.3.2. Dụng cụ

B.3.2.1. Thủy tinh phòng thí nghiệm: cốc, pipet, buret v.v…

B.3.2.2. Bình và bếp chưng cất

B.3.2.3. Thiết bị đo PH

B.3.2.4. Phổ kế hấp thụ nguyên tử

...

...

...

B.3.2.6. Phổ kế gamma

B.3.3. Phép đo niken – 63

Quy trình phương pháp đo mô tả trong Hình B.3 và gồm các bước sau:

Bước 1

Hòa tan mẫu rắn tùy thuộc vào bản chất của vật liệu.

Bước 2

Tiến hành đo nồng độ niken trong dung dịch bằng phổ kế hấp thụ nguyên tử, và nếu cần, cho thêm một lượng niken đã biết vào để tăng nồng độ tới khoảng 10 mg/l. Tránh để nồng độ niken quá cao vì đây là chất có màu. Màu sắc của dung dịch làm cản trở khả năng dập tắt của nhấp nháy lỏng.

Bước 3

Tiến hành chiết hóa học đối với niken, dùng dimetyl glyoxim (B.3.1.2.). Đồng thời sau khi chỉnh pH và đưa thêm amoni xitrat (B.3.1.3), quá trình chiết được lặp lại 4 lần để đạt hiệu suất trên 95%.

...

...

...

Tiến hành chiết cloroform bằng phễu chiết và sản phẩm của 4 lần chiết cho chung vào 1 bình chưng cất.

Bước 5

Chưng cất để loại cloroform và thu được dịch chiết khô “niken dimetyl glyoxim” (Ni DMG). Cần phải làm như vậy vì cloroform có hiệu ứng âm đối với khả năng dập tắt (thiết bị chuẩn).

Bước 6

Thêm axit nitric đặc sẽ hòa tan lại niken và phá hủy phức Ni DMG. Bình chưng cất phải được rửa bằng axit nitric loãng (B.3.1.5) và phải điều chỉnh thể tích cuối cùng theo yêu cầu.

Bước 7

Phần đầu của dung dịch được dùng để tính hiệu suất bằng phép đo độ hấp thụ nguyên tử.

Phần còn lại của dung dịch được dùng cho thiết bị đo nhấp nháy lỏng. Trước khi đo cần thiết lập chức năng dập tắt của thiết bị.

...

...

...

Hình B.3 – Phương pháp tách đặc trưng ⁶³Ni

Phụ lục C

(tham khảo)

Thư mục tài liệu tham khảo

[1] Factors relevant to the recycling or re-use of components arising from the decommissioning and refurbishment of nuclear facilities, IAEA technical report Series No. 293, Vienna (1988).

[2] Radiological protection criteria for the recycling of materials from the dismantling of nuclear installations. Recommendation from the group of experts set up under the terms of Article 31 of the Euratom Treaty, Radiation Protection No 43, Commission of the European Communities, Luxembour (1988).

[3] Application of exemption principles to the recycling and re-use of materials from nuclear facilities. IAEA Safety No. 111 – P-1.1, Vienna (1993).

[4] International Standards for protection against ionizing radiation and for the safety of radiation sources, IAEA/FAV/ILO/NEA/PAHO/WHO: Basic Safety Standards, IAEA, Vienna (1994).

...

...

...

[6] Hoffman R. and Leidenberger B., Optimization of measurement techniques for very low level radioactive waste material, EC research Contract F11D – 0048D (B).

[7] Monitoring Programmes for Unrestricted Release Related to Decommissioning of Nuclear Faclities, IAEA Technical Reports Series No. 334, Vienna (1992).